主办单位: 共青团中央   中国科协   教育部   中国社会科学院   全国学联  

承办单位: 贵州大学     

基本信息

项目名称:
非金属掺杂钛酸铟光催化剂的制备及其光降解性能研究
小类:
能源化工
简介:
光催化法是以半导体材料为催化剂,利用光催化氧化技术降解有毒污染物的一种高效污染处理方法,在长期的研究和探索中,人们发现光催化法是一种比生物化学法更具优势的绿色环保新技术,使用方便的太阳光为能源驱动力,利用半导体的特殊电子结构和光化学性质对水中的污染物进行降解,最终转化为无害或可再利用的物质。
详细介绍:
首次采用聚合物络合法成功制备出了纯相In2TiO5,并以此为前驱体,与尿素混合制备出了N-In2TiO5光催化剂,XPS测试结果证明有2.2% N原子掺杂到了In2TiO5表面晶体内部。Rh-B(罗丹明B)降解结果显示该催化剂表现出了优异的可见光活性以及非常好的稳定性和可重复利用性。最后探讨了CN聚合物敏化N-In2TiO5光催化机理。

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  • 非金属掺杂钛酸铟光催化剂的制备及其光降解性能研究

作品专业信息

撰写目的和基本思路

目的:制备出具有可见光响应性能的N-In2TiO5光催化剂。 思路:通过聚合物络合法制备钛酸铟光催化剂,根据非金属掺杂能够使催化剂的吸收边向长波方向移动对钛酸铟进行N掺杂改性研究,并研究粒子尺寸、形貌与光降解罗丹明B性能的关系。通过研究N掺杂钛酸铟光催化剂的晶体结构、能带结构与其光降解罗丹明B催化活性的关系,寻找提高太阳能利用率的有效途径,为设计开发新型高效的光催化材料提供理论和实验依据。

科学性、先进性及独特之处

科学性:非金属元素掺杂能够使光催化剂初始吸收边向长波方向移动,从而提高其可见光催化活性,有效利用太阳光降低污染物处理费用。 先进性:制备的N掺杂钛酸铟光催化剂在可见光条件下20min内可将100ml(10mg/L)的Rh-B完全降解,其活性远高于P25二氧化钛。 独特性:首次采用聚合物络合法制备出N掺杂钛酸铟光催化剂。

应用价值和现实意义

制备出N掺杂钛酸铟光催化剂可以在常温常压下以太阳光作光源,对有机染料等污染物进行光催化降解,成为一种有效的有机污染治理方法并大大降低了污染物的处理费用。通过研究非金属掺杂钛酸铟光催化剂的晶体结构、能带结构与其光降解罗丹明B催化活性的关系,为寻找提高太阳能利用率的有效途径,设计开发新型高效的光催化材料提供了理论和实验依据。

学术论文摘要

实验采用聚合物络合法成功制备出了纯相In2TiO5,并以此为前驱体,与尿素按一定比例混合后制备出N-In2TiO5光催化剂,XRD谱图显示1000℃烧结制备的前驱体为纯相,SEM、TEM照片表明掺杂后In2TiO5表面出现了类孔结构形貌,紫外可见漫反射光谱图显示掺杂后In2TiO5的吸收边从410nm移动到了450nm,XPS测试结果证明只有2.2% N原子掺杂到了In2TiO5表面晶体内部。催化剂降解Rh-B结果显示,1000℃焙烧6小时的前驱体与尿素按质量比为1:6时制备的催化剂在溶液pH=1时表现出了优异的可见光活性,20 min内可将100mL(10mg/L)的Rh-B完全降解为无色。反复降解测试表明In2TiO5-xNx具有非常好的稳定性和可重复利用性。最后,提出来CN 聚合物敏化N-In2TiO5光催化降解机理。

获奖情况

2011年3月4号,该论文《Higher visible photocatalytic activities of nitrogen doped In2TiO5 sensitized by carbon nitride》在 Journal of Hazardous Materials 190(2011),75-80上发表 哈尔滨工业大学大学生创新性实验计划项目一等奖 哈尔滨工业大学大学生“祖光杯”课外学术科技竞赛二等奖

鉴定结果

鉴定属实

参考文献

(1) Carey JH, Lawrence J, Tosine HM. Bull Environ Contam Toxic 1976, 16, 697. (2) Xu TG, Zhao X, Zhu YF. J. Phys. Chem. B 2006, 110, 25825. (3) Tang JW, Zou ZG, Ye JH. J. Phys. Chem. C 2007, 111, 12779. (4) Yu JG, Yu XX. Environ. Sci. Technol. 2008, 42, 4209. (5) Ding Y,Wang Y, Min YL, et al. Inorg. Chem. 2008, 47, 7813. (6)Asahi R, Morikawa T,Ohwaki T, et al. Science 2001, 293, 269. (7)Shahed U, Mofareh A, William B. Science 2002, 297, 2243. (8) Ohno T, Tsubota T, Nakamara Y, et al. Appl. Catal. A 2005,288,74. (9) Li HX, Zhang XY, Huo YN, et al. Environ. Sci. Technol., 2007, 41, 4410. (10) Wang W, Huang F, Liu C, et al. Mater. Sci. Eng. B 2007,139, 74.

同类课题研究水平概述

自1976 年Garey 等首先应用二氧化钛光催化降解水中的氯代联苯并取得成功以来,有关光催化氧化降解有毒污染物技术迅速受到各国环境研究者的普遍关注。经过30 多年广泛深入地研究,TiO2以外的光催化剂的相继发现,但是大多数光催化剂的研究还主要在紫外光区,在太阳光谱中紫外光不到5%,而可见光占到43%,因此,研究在可见光下具有高效光催化活性的催化材料非常有意义,寻求廉价、具有高性能的可见光光催化材料将是光催化发展进一步走向实用化的必然趋势。 由于非金属元素掺杂能够使光催化剂初始吸收边向长波方向移动,从而提高其可见光催化活性。2001年7月Asahi等日本学者在Science杂志报道了掺杂氮的TiO2在可见光区有吸收,并且具有较好的光催化活性。2002年9月Science 杂志报道了美国学者Shahed等制得的氧位掺杂碳的TiO2,在可见光作用下分解水有很好的活性。2005年Ohno课题组采用硫脲和纯相钛酸锶共烧制备了碳硫共掺杂钛酸锶光催化剂,最大吸收边由400nm延长到700nm,且光降解活性较纯相钛酸锶相比提高了两倍之多。2007年Li等报道了硫掺杂TiO2在可见光照射下光催化活性比P25 TiO2提高了8倍。2007年6月朱永法等采用水热法成功制备了氟离子掺杂ZnWO4光催化剂并研究了其降解有机污染物性能。对于当前报道的绝大部分催化剂,均采用传统的固相法制得,不仅合成的催化剂颗粒较大,且比表面积较小,从而限制了该类催化剂性能的进一步提高,因此探索制备高比表面积光催化剂的新方法势在必行。聚合物络合法是一种采用胶体化学原理制备粉体的方法,在材料粉体的制备中具有产物粒径小、均匀性好、纯度高及反应易控制、易掺杂等优点。如果我们通过改进合成工艺制备出纳米光催化剂,并对其进行改性研究,上述问题有望得到很好的解决。 2007年王文登等采用溶胶凝胶法成功制备了In2TiO5光催化剂,光催化实验表明,与商用P25 TiO2相比,In2TiO5光催化剂表现出较好的催化活性。2009年Shah等采用高温固相法制备了过渡金属V掺杂In2TiO5光催化剂,并研究了其光催化分解水制氢活性,结果表明, V掺杂后能明显提高其可见光催化活性。然而迄今为止,有关非金属掺杂钛酸铟光催化剂尚未见文献报道,本实验通过聚合物络合法致力于制备具有可见光响应性能的钛酸铟光催化剂。
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